Thầm Ác Để Anh Đừng Yêu - Devil Sister kể về câu chuyện của cô gái trẻ Irin, một người có tính cách đanh dá và từng có một mối tình đầy ngọt ngào và lãng mạn với chàng trai Namcha, một bác sĩ và kém cô 7 tuổi. Một hôm, Irin bất ngờ nói lời chia tay không rõ lý do, nên Namcha vẫn không tin chuyện đó và nỗ lực quay lại với cô. Mọi chuyện càng rắc rối hơn, khi người em gái của Irin là Inn phải lòng Namcha, còn Irin thì đối mặt với cuộc hôn nhân được gia đình sắp đặt.